Анализ оксида гадолиния с использованием микроволнового излучения

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 4828 (2023) Цитировать эту статью

907 Доступов

1 Цитаты

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Мы сообщаем об анализе чистого оксида гадолиния (Gd2O3) и его обнаружении при смешивании с суррогатным ядерным мусором с использованием микроволновой спектроскопии микролазерного пробоя с волоконным усилением (MWE-FC-MLIBS). Целевое применение — дистанционный анализ ядерного мусора, содержащего уран (U), внутри АЭС Фукусима-дайити. Суррогатный ядерный мусор, использованный в этом исследовании, содержал гадолиний (Gd), церий (Ce), цирконий (Zr) и железо (Fe). Ce является заменителем U, а Gd2O3 является отличным индексом опасности, поскольку он входит в состав некоторых топливных стержней. Обнаружение Gd необходимо для оценки обломков перед процессом извлечения. Суррогатный мусор был удален с помощью микролазера 849 пс с длиной волны 1064 нм в условиях атмосферного давления, в то время как спиральная антенна распространяла микроволны с частотой 2,45 ГГц и мощностью 1,0 кВт в течение 1,0 мс в ходе лазерной абляции, которая затем была охарактеризована с помощью высокоскоростной камеры и спектрометров высокого разрешения. . Результаты показали, что расширение плазмы, вызванное микроволновым излучением, привело к усилению сигналов излучения Gd I, Zr I, Fe I, Ce I и Ce II. Из графиков калибровки предела обнаружения не было видно самопоглощения выбросов Gd. Более того, микроволновое облучение уменьшило стандартные отклонения выбросов Gd и Ce и снизило предел обнаружения Gd на 60%.

Во время вывода из эксплуатации остатков ядерного топлива на АЭС «Фукусима-дайити» основными проблемами стали хранение и утилизация радиоактивных материалов1. Сортировка сложной смеси бетонных колонн, стальных барьеров, твэлов и расплавленного ядерного топлива затруднена из-за высокорадиоактивной среды, превышающей 70 Гр/ч2. Хотя внутреннюю часть реактора можно исследовать с помощью камеры высокого разрешения, необходим количественный анализ, чтобы понять уровень ядерного загрязнения каждого куска мусора. Рентгенофлуоресцентные измерения (РФА) также исследовались для обнаружения внутри керна3. Однако радиационная стойкость оптоволоконной (FC) спектроскопии лазерного пробоя (LIBS), которая способна выдерживать нагрузку 800 Гр/ч в течение 2 часов, подтверждает гарантированную эксплуатацию на месте4,5,6,7.

Предполагаемый состав остатков ядерного топлива включает оксид урана (UO2) из ​​ядерного топлива, цирконий (Zr) из оболочки, нержавеющую сталь (Fe, Ni, Cr) из окружающего конструкционного материала и оксид гадолиния (Gd2O3), который был включен в состав некоторых твэлов1,2,8. Gd2O3 используется для контроля реактивности топлива, поскольку гадолиний (Gd) действует как выгорающий поглотитель тепловых нейтронов с помощью высоких сечений поглощения нейтронов изотопов 155Gd и 157Gd8,9. Таким образом, Gd является отличным показателем опасности для каждого куска мусора; таким образом, измерение относительного содержания Gd в обломках имеет важное значение. Однако из-за высокой радиоактивности внутри корпуса реактора обломки ядерного топлива в настоящее время недоступны и еще не идентифицированы. Таким образом, существует острая необходимость в методах дистанционного анализа мусора и обнаружения вышеперечисленных элементов в поле высокой радиации.

Поскольку фактические остатки топлива недоступны в качестве образца, измерения FC-LIBS проводились с использованием суррогатных ядерных остатков, синтезированных из смешанных оксидных материалов, содержащих Gd, Zr, Fe и церий (Ce). Ce является заменителем урана (U) из-за сходства его электронной структуры9,10. Обнаружение Gd с помощью LIBS в таких сложных материалах затруднено из-за наличия плотных спектральных линий редкоземельных элементов, которые сильно интерферируют друг с другом.

LIBS использует оптическую диагностику с лазерно-индуцированной плазмой для элементного анализа сложных смесей с минимальной пробоподготовкой или вообще без нее11,12. Этот метод использовался для успешного обнаружения и анализа различных образцов, содержащих U7,13,14,15. U в его естественной форме может быть обогащен до различных атомных фракций делящихся материалов для использования в ядерных реакторах. В недавнем обзоре применения LIBS к урановой плазме16 перечислены преимущества использования LIBS для идентификации ядерных материалов, включая быстрое обнаружение изотопного состава ядерного материала на больших расстояниях. Однако радиационное ослабление светопропускания ограничивает применение LIBS; таким образом, были разработаны микролазеры9.